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美术大学五人组的故事仍在继续。竹本（神谷浩史 配音）结束了寻找自我的单车之旅，在盛放烟火的晚上对阿久（工藤晴香 配音）说出了那句“我喜欢你。”山田（高桥美佳子 配音）依旧陷在单恋真山（杉田智和 配音）的泥沼中，野宫（滨田贤二 配音）的出现成了泥沼里一株逃脱的稻草；真山则继续追寻着理花（大原沙耶香 配音），胜利的曙光在不远处；森田（上田佑司 配音）和阿久，两个天才的兮兮相惜，能否换来最后的相守。
时间在四季轮回中流逝，微小的变化一点点积攒成为不可忽视的转折点。五人都面临着新的人生，各奔东西。已逝去的奇迹般的岁月，并不会消失，而成为永久的回忆，在内心转动。改编自同名漫画的《蜂蜜与四叶草》故事也走向终点，但对于他们，这则是新的起点。
故事发生在公元1612年，宝嘉公主（艾琳·贝达 Irene Bedard 配音）跟随着英国外交官拉尔夫（比利·赞恩 Billy Zane 配音）远渡重洋来到英国伦敦面见国王和王后，共同商讨族人的命运和领土的未来，跟随着她的除了保镖乌塔外，还有古灵精怪的米可（约翰·卡西尔 John Kassir 配音）、帕西和福利特（弗兰克·维尔克 Frank Welker 配音）。
在伦敦，宝嘉公主意外的和贪婪邪恶的伯克利（大卫·奥根·斯提尔斯 David Ogden Stiers 配音）重逢了，后者再一次将触角伸向了印第安人的土地，想要借此大捞一笔。宝嘉公主识破了伯克利的阴谋，和其斗智斗勇。除此之外，宝嘉公主还遇见了阔别已久的约翰史密斯（Donal Gibson 配音）。
平行世界的国家之一的“迷宫（Labyrinth）”，总统梅比斯为了策划征服全部的平行世界、得到达成必要的容量无限的“无限内存（Infinity）”，将三位干部送到四叶镇，目的是藉三位干部从人类身上所收集的不幸与悲伤，来注满“不幸计（FUKO Gauge）”。当不幸计储满后，“无限内存”便垂手可得。
平行世界中的另一国家“Sweets王国”的长老很快地察觉梅比斯的阴谋。为了阻止梅比斯，长老决定唤醒传说中的战士——光之美少女，在森林中进行祷告，解除了四枚能赋予光之美少女力量的变身钥匙“Pickrun”的封印。四枚钥匙为了找到光之美少女，穿越时空来到四叶镇。
在四叶镇中，神采奕奕的中学二年级少女桃园爱是人气舞团“三人组（Trinity）”的支持者，因被队长美雪的精彩舞蹈所感动而萌生“我也要像那样子跳舞！”的念头。可是在某场表演的途中，“迷宫”干部创造的怪物“那基华米基”对观众发动攻击，使会场陷入了大骚动。“想保护憧憬的人，想再看一次三人组的表演！”被这样的心情驱使，桃园爱靠着被抵达四叶镇的“Pickrun”寄身而化成的“变身手机（Linkrun）”，变身成为桃天使。与来自“糕饼王国（Sweets）”的塔鲁多和雪芳、陆续变身成光之美少女的好友苍乃美希、山吹祈里一起，为打碎“迷宫”的野心，并守护大家的笑容，以充满爱、希望和祈福的心，跟“迷宫”展开战斗。
其后，迷宫三干部之一的刹那也加入光之美少女的行列，一起面对从迷宫前来的新危机。
中国古典神话传说中的“著名”精怪是如何在现代社会生存下去，他们成为了我们身边有着神仙特色的宅女、暖男、上班族、犬系男友，他们上演着生活中搞笑而怪诞的小故事，关乎快乐、关乎友情，在我们平凡、忙碌的日常构建了不可思议的二次元神仙幻境。
